[超表面论文快讯-205] Nature Photonics-共振量子隧穿驱动等离子体生物传感器-洛桑联邦理工Altug团队

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• 论文基本信息：

  标题：
  Plasmonic biosensor enabled by resonant quantum tunnelling（基于共振量子隧穿的等离子体生物传感器）

  作者：
  Jihye Lee（洛桑联邦理工学院生物工程研究所）；
  Yina Wu（光子科学研究所（ICFO），巴塞罗那科学技术研究所）；
  Ivan Sinev（洛桑联邦理工学院生物工程研究所）；
  Mikhail Masharin（洛桑联邦理工学院生物工程研究所）；
  Sotirios Papadopoulos（斯特拉斯堡大学材料物理化学研究所）；
  Eduardo J. C. Dias（光子科学研究所（ICFO），巴塞罗那科学技术研究所）；
  Lujun Wang（苏黎世联邦理工学院光子学实验室）；
  Ming Lun Tseng（国立阳明交通大学电子研究所）；
  Seunghwan Moon（延世大学融合技术学院）；
  Jong-Souk Yeo（延世大学融合技术学院）；
  Lukas Novotny（苏黎世联邦理工学院光子学实验室）；
  F. Javier Garcíade Abajo（光子科学研究所（ICFO），巴塞罗那科学技术研究所）；
  通讯作者 Hatice Altug（洛桑联邦理工学院生物工程研究所）

  发表时间：
  2025年6月26日（其中2024年6月24日投稿，2025年5月26日接收）

  发表期刊：
  Nature Photonics（JCR-Q1，IF=32.9）

论文重要图文：

摘要：超表面为光学传感提供了理想平台，因其能在扩展区域内产生强的光场约束与增强，从而可识别深亚波长厚度的有机和无机分子层。然而，依赖外部光源的需求涉及笨重设备，阻碍了即时护理应用。本工作提出一种内置光源的等离子体传感器，其光源由量子隧穿结提供。一种光学共振的双周期纳米线超表面作为隧穿结的顶部接触层，可在大面积上实现极均匀的光发射；同时，等离子体纳米天线模式对发射光进行放大，同步提升了光谱灵敏度与折射率灵敏度。作为概念验证，我们展示了对纳米级厚度聚合物和生物分子涂层的空间分辨折射传感。研究结果为集成光电生物传感器提供了颠覆性平台，开拓了令人振奋的应用前景。

图1 | 基于量子电子隧穿驱动超表面发光的无标记片上生物传感器。a) 量子隧穿传感器件的示意图。插图：层结构序列；双周期金超表面（带薄Cr粘附层）与玻璃基底上25 nm厚Al膜通过Al₂O₃隧穿势垒分隔。b) 金属-绝缘体-金属隧穿结的能级图，展示包括非弹性隧穿驱动等离激元/光子发射在内的可能电子路径。c) 量子隧穿辅助传感原理示意图。裸超表面（绿色曲线）的隧穿发光峰在覆盖分析物（橙色）时发生红移并增强。d) 与印刷电路板金属焊盘电连接的器件阵列光学显微镜图。e) d中区域的放大光学图与超表面扫描电镜（SEM）图。f) 超表面薄片的高分辨透射电镜（TEM）图。单天线与隧穿间隙的进一步放大图可估算Al₂O₃绝缘层厚度（~5 nm）与Cr粘附层厚度（~5 nm）。

图2 | 大面积超表面的光电特性表征。a,b) 顶部：垂直方向周期400 nm的一维水平纳米线超表面（a）与双向周期400 nm的密集互连二维纳米线双周期超表面（b）的发光光学显微镜图。底部：对应SEM图。c) 顶部：垂直方向周期400 nm、水平方向周期100 μm的稀疏互连二维纳米线优化双周期超表面的空间均匀、电学稳定发光图。插图：不同检偏器取向的隧穿发光角分布测量图，表明发射具有偶极特性。底部：优化超表面的SEM图。a–c中测量均在2.4 V电压下进行，各图数字表示各结构每电子检测到的平均光子数（10⁻⁷单位）。d) 优化超表面的电流-电压（I–V）曲线（橙色）及同步记录的隧穿器件电致发光（EL）强度（深紫色，归一化至探测器噪声水平）。超过场发射阈值的电压范围以浅紫色阴影标注。e) I–V数据的Fowler-Nordheim表示（橙色曲线）及其与西蒙斯模型的拟合（黑色曲线）。场发射区域（紫色阴影）由0.8 V处的曲线急剧弯曲明确界定。0.8 V以下（1/V > 1.25）信号由直接电子隧穿主导。

图3 | 与LIET相关的光谱响应实验与理论分析。a,b) 实验测量（a）与理论计算（b）得到的优化超表面在1.5–2.3 V电压下的电致发光光谱。c) 偏压Vb=2.3 V时的发射强度计算光谱（蓝曲线）及其与实验发射光谱（绿曲线）的相关性。插图：特定入射极角θ下p偏振平面波激发时，x–z平面的光电场振幅分布计算图（650 nm，θ=36°；900 nm，θ=54°）。d) Vb=2.3 V时的归一化光谱电子贡献H(ω)计算图。e) 归一化光谱光子贡献G(ω)计算图。f) 角分辨电致发光强度在k₀−k∥空间的计算图。对应色散等离激元晶格模式与非色散间隙模式的发射特征以黑线标记。g) 沿f中同色虚线对应离散角度的发射光谱计算图（实线）。

图4 | 优化超表面中LIET无标记生物传感演示。a) 覆盖（橙色框，分析物感兴趣区域（ROI））与未覆盖（绿色框，裸ROI）PMMA薄膜的优化超表面均匀发光图。b) a中颜色匹配区域的光谱响应（橙色/绿色，覆盖/未覆盖PMMA）。c) b条件下的电致发光光谱模拟图。d) 部分覆盖丙氨酸（黑色框，分析物ROI）与未覆盖丙氨酸（绿色框，裸ROI）的超表面发光图。e) 传感器表面蒸发不同量丙氨酸时测量的LIET电致发光光谱。半透明曲线为原始数据，实线为2.5 nm窗口（10点）平滑后数据。f) 以e中灰色高亮的620–700 nm光谱范围内平均差分发射信号提取的不同丙氨酸量的传感器响应（含7 pg与18 pg两个额外数据点）。检测限（三倍噪声水平）以虚线标注。传感器响应为三个样品的平均值±标准差（s.d.），丙氨酸厚度为原子力显微镜（AFM）测量的平均值±标准差。

论文快览：

解决的问题：
生物传感领域中，等离子体传感器凭借光场增强与深亚波长局域特性成为金标准，但传统技术依赖外部光源与棱镜/光栅等笨重耦合设备，限制了便携式应用；量子隧穿发光（LIET）虽有望实现集成光源，却因发射强度低（~10⁻⁶光子/电子）、面积小及不均匀性，难以满足生物传感需求。亟需开发一种自发光、大面积均匀发射的集成化等离子体生物传感器，以消除对外部光源的依赖。

提出的方法：
设计金属-绝缘体-金属（MIM）多层结构，底部为铝电极，通过热氧化形成均匀氧化铝（Al₂O₃）隧穿势垒（厚~5nm），顶部采用双周期金纳米线超表面作为隧穿上电极。该超表面兼具隧穿结接触与等离子体纳米天线功能：双周期设计（x轴周期400nm，y轴周期100μm）平衡电学连通性与远场耦合效率，通过等离子体纳米天线模式增强辐射密度态，提升量子隧穿发光效率与均匀性。

实现的效果：
优化后超表面在2.4V偏压下，平均每电子发射(0.42±0.21)×10⁻⁷个光子，总转换效率1.2×10⁻⁷光子/电子；检测45nm厚PMMA层时，650nm处发射强度增强2.2倍（模拟2.13倍）；对丙氨酸biomolecules的检测限达~9pg（3倍噪声水平），与纳米孔阵列等离子体传感器性能相当。

创新点分析：
突破传统等离子体传感器依赖外部光源的局限，首次将等离子体超表面集成于量子隧穿结，同时作为电极与光耦合天线，实现自发光传感；通过双周期纳米线设计解决了LIET发射不均匀性问题，结合等离子体共振增强辐射效率（均匀发射面积达毫米级）；实验验证了对聚合物与biomolecules的高灵敏检测（检测限9pg），为集成化、便携式生物传感提供了新型电-光转换平台。

• Lee, J., Wu, Y., Sinev, I. et al. Plasmonic biosensor enabled by resonant quantum tunnelling. Nat. Photon. (2025). https://doi.org/10.1038/s41566-025-01708-y

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